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Con el telón de acero de fondo en plena Guerra Fría, Operación U. N. C. L. E. sigue a dos agentes, Napoleon Solo, de la CIA; y el agente Illya Kuryakin del KGB, que se ven presionados a limpiar las asperezas que existen entre ambos para embarcarse en una misión conjunta. Tienen como objetivo poner punto y final a una misteriosa organización ...